Para liberar espacio en tu Mac asegurándote de que los archivos de iCloud Drive permanezcan únicamente en la nube y no ocupen almacenamiento local, puedes utilizar el siguiente comando:
brctl evict ~/Library/Mobile\ Documents/com~apple~CloudDocs
En el caso de que quieras liberar una carpeta en específico, deberás de usar el siguiente comando:
brctl evict ~/Library/Mobile\ Documents/com~apple~CloudDocs/ruta/de/la/carpeta